水系锌金属电池具有安全性高、成本低廉、环境友好等优势，是一类具潜力的电化学储能技术。受“摇椅型”锂离子电池的启发，目前报道的正极材料，以嵌入式正极为主。然而，这类正极材料对主体框架结构具有很高的选择性和依赖性，导致其可逆容量和能量密度难以进一步提高。相反，开发高比容的转换式机制的正极材料，用于水系锌金属电池，能够突破这些限制，有望大幅提高其能量密度。前期的研究发现，硫是一类有潜力的高比能转换式水系锌电池正极（Adv.Sci.,），但是其较低的电压和巨大的极化限制了其应用。

在此基础上，最近，武汉大学汪的华教授和华中科技大学蒋凯教授合作，开发了一类硫硒固溶体复合材料(SeS14?

3D-NPCF,SeS5.76

3D-NPCF和SeS2.46

3D-NPCF)，作为转换式正极材料应用于水系锌金属电池。研究发现，硒的引入了，不仅可以提高固溶体的电子电导率，而且与硫之间存在较强相互作用。电化学测试表明，这三种电极具有相似的电化学行为和相当的锌离子扩散系数，而且由于硫与硒之间的协同效应，它们的平均放电电位均高于纯硫和纯硒。通过优化硒含量，作者发现SeS5.76

3D-NPCF的能相对最优，具有较好的倍率性能和循环性能，而且能量密度高达.6Whkg-1(基于SeS5.76)。作者通过非原位XRD和XPS测试，揭示电极发生了SeS5.76?ZnS+ZnSe的可逆转变。通过理论计算进一步发现，Se可以调节S的电子密度，能带结构和反应电化学活性，从而促进与Zn的电化学反应。这项工作发展了一类高性能转化正极材料，并提出了一种有效调控来电极特性的策略。该成果以“SynergisticEffectbetweenSandSeEnhancingtheElectrochemicalBehaviorofSexSyinAqueousZnMetalBatteries”为题发表在国际知名期刊AdvancedFunctionalMaterials上。

图1样品的结构表征。（a）光学照片，（b）电导率，（c）XRD图谱,（d）Raman图谱，（e）XPS图谱，（d）结构示意图

图2动力学测试。（a，d）SeS2.46

3D-NPCF的GITT曲线和扩散系数，(b，e)SeS5.76

3D-NPCF的GITT曲线和扩散系数，（c,f）SeS14

3D-NPCF的GITT曲线和扩散系数。

图3电化学性能。（a）SeS2.46

3D-NPCF的充放电曲线，(b)SeS5.76

3D-NPCF的充放电曲线，（c）SeS14

3D-NPCF的充放电曲线，（d）容量、电压、能量密度与报道的体系的比较。

图4电化学性能。（a,d）SeS2.46

3D-NPCF不同电流密度下的倍率容量和充放电曲线，（b,e）SeS5.76

3D-NPCF不同电流密度下的倍率容量和充放电曲线,（c,f）SeS14

3D-NPCF不同电流密度下的倍率容量和充放电曲线，（g）不同电极的循环性能，（e）SeS5.76

3D-NPCF长循环性能。

图5充放电产物的结构表征。（a）不同电位下XRD图谱，（b）Zn的XPS图谱，（c-e）S+Se不同状态下的XPS图谱。

图6理论计算结果。(a)S8、SeS7、Se2S6，以及ZnS、Se掺杂ZnS和ZnSe的差分电荷密度图。(b)S8，(c)SeS7，(d)Se2S6，(e)ZnS，(f)Se掺杂ZnS和(g)ZnSe的带隙结构。(h)SeS7、Se2S6和S8环与Zn键断裂和结合的能量。

WeiLi,YongsongMa,PengLi,XiaoyunJing,KaiJiang,DihuaWang,SynergisticEffectbetweenSandSeEnhancingtheElectrochemicalBehaviorofSexSyinAqueousZnMetalBatteries,Adv.Funct.Mater.,,DOI:10./adfm.01237

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